เมื่อครั้งที่สมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ กรมพระยาดำรงราชานุภาพ และสมเด็จพระเจ้าบรมวงศ์เธอ เจ้าฟ้ากรมพระยานริศรานุวัดติวงศ์ไปตรวจราชการที่เมืองลพบุรี ทรงพบว่ามีโบราณวัตถุกระจัดกระจายอยู่เป็นจำนวนมาก ทรงมอบหมายให้ศาสตราจารย์ ยอร์ช เซเดส์ นักวิชาการผู้มีชื่อเสียงชาวฝรั่งเศส ดำเนินการจัดตั้งพิพิธภัณฑ์เพื่อจัดแสดงโบราณวัตถุและศิลปะวัตถุขึ้น โดยใช้พื้นที่ของพระที่นั่งจันทรพิศาลภายในพระนารายณ์ราชนิเวศน์สำหรับจัดแสดง[3] ใช้ชื่อว่า ลพบุรีพิพิธภัณฑสถาน เปิดให้เข้าชมครั้งแรกเมื่อวันที่ 11 ตุลาคม พ.ศ. 2467 ต่อมาได้มีการเปลี่ยนชื่อเป็น พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ สมเด็จพระนารายณ์ เมื่อ พ.ศ. 2504[8]

ทั้งนี้พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ สมเด็จพระนารายณ์ไม่สามารถสร้างอาคารเพิ่มอีกได้เพราะตั้งอยู่ภายในโบราณสถาน จึงต้องทำการบูรณะอาคารเก่าเพื่อยังประโยชน์ใช้สอยของพิพิธภัณฑ์ เช่นการซ่อมแซมหมู่ตึกพระประเทียบ[9] และการซ่อมแซมทิมดาบซึ่งตั้งอยู่ใกล้เคียง[2]